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系，惟恐我会改行。我无所谓。”可能并不是巧合，他最终的头衔，理论化学助理教授，和诺伊斯在麻省理工学院多年里的头衔一样。
由于这金森已经转到别的领域，鲍林接管了理工学院X射线实验室。他的第一个办公室设在X射线实验室一角，只有一张桌子，在那里他可以直接监督他的第一个正式研究生的活动。他是一个来自得克萨斯的勤奋的青年化学家，名叫霍尔姆斯·斯特迪文特。鲍林开始准备他作为助理教授的第一门课程——“波动力学及其在化学上的应用”——他自己动手写了250页笔记。后来他把这些笔记改写成了一本书。
他把剩余的精力投入了自己的科研工作。和他通常的做法一样，他的大脑同时思考着几个问题。在离开欧洲前，鲍林和戈尔德施米特商议好，把他的德语博士论文翻译并扩充成一本关于光谱学的专着。这两位青年理论家通过书信完成了这本书，戈尔德施米特写了一些章节；鲍林写了另一些章节并负责最后的编辑工作。《线状谱的构造》一书在1930年出版。这是鲍林的第一本专着，但是已经明显地带有他无法遏制的自信：至少有一个评论家抱怨说，著者斩钉截铁的语气使人觉得在线状谱方面已经没有什么新的东西可以学习了。其他的评论都持肯定的态度，这本书取得了一定程度的成功。
不过，与戈尔德施米特的合作纯粹是物理学上的研究，这使人对鲍林在加州理工学院的位置产生了疑问。在书出版之后，鲍林在化学系开设了基于这本书的一门课，但是只上了一次就被诺伊斯取消了。他告诉鲍林，密立根对在不对口的院系中开设物理课程很不满意，但是鲍林后来猜测是诺伊斯自己作出了决定，目的是让他专攻化学。
这一事件表明了诺伊斯内心的忧虑。鲍林的兴趣广泛，也许过于广泛了，包括理论物理。这没有什么不对——诺伊斯送他去欧洲的本意就是让他去学习新物理——但是现在他的计划是让鲍林把学到的知识运用到化学上去，而不是改行去研究物理。
在从欧洲回来的前几个月中，鲍林一门心思钻研纯理论物理。量子力学令他着迷，而索末菲教给他的工具足以让他在这一领域内出人头地，特别是在美国，量子物理学家寥若晨星。另一方面，他看着诸如海森伯、泡利和狄拉克之类的科学家，用他们令人眩目的数学和哲学才华作出了重大的科学发现，令他望尘莫及。实际上，鲍林对这一竞争感到畏惧，这也许是他一生中唯一的一次。
他需要获得突破，而他意识到突破口在新物理和化学的交界地带。如果说美国的量子物理学家还只是凤毛麟角的话，那么在20年代末在美国能够把量子力学应用到化学上的科学家更是屈指可数了，而且他们之间的多数人是对化学抱有兴趣的物理学家。而鲍林是独树一帜的，他受的训练和世界观是化学家的，而同时又有渊博的数学和物理学知识。量子力学开辟了一个新天地，其在化学领域的应用也展现了一个巨大的新空间，特别是有关化学键的问题。这儿的大门敞开着，全部的宝藏等待有识之士来发掘，来扬名。鲍林回忆说：“我认为有可能把工作做得更为出色一些，但是不知从何下手。我预感到我可能在这一领域作出一番事业，而且可能性相当大，值得我为之去奋斗。”在回到加州理工学院几个月后，鲍林在给一个同事的信中写道：“我确信我不该被理论物理学的鬼火所迷惑。”化学才是属于他的，但这是一种被新的物理学改造过的新化学。
一旦确定了重点，鲍林的工作进展神速。例如，在化学键的问题上，他认为还有很多工作没有做。鲍林觉得海特勒和伦敦在氢分子共振上的突破只是迈出了第一步，而他俩关于更为复杂的分子的尝试尚不能令人满意。他们毕竟都是物理学家，而不是化学家，所以不能指望他们把能量交换的概念与他们一无所知的浩如烟海的化学现象联系起来。尽管他俩先于鲍林成功地运用量子力学来解决化学键的问题，但是鲍林仍然有很大的余地来充实和修饰他们的创新思想。
他做的第一件事情是为《化学评论》准备一篇长文。该文介绍了海特勒和伦敦在单电子氢分子离子化学键问题上的研究工作，并加入了自己的一些观点。对大多数化学家而言，这是他们首次看到量子力学在自己领域中的应用，也标志着鲍林以量子化学家这一新的角色登上了美国科学舞台。
然后，他作了一次勇敢的飞跃。在1928年春天他给《国家科学院学报》写了一篇注记，文中把海特勒和伦敦关于化学键的理论称作“简单的理论”，并说它“在简单的情况下与路易斯共享电子对的成功理论完全等效”，并没有什么新鲜内容。在文章的结尾，他用整整一段的篇幅，宣称自己已经取得很大的进展。他说，他的计算表明，量子力学可以解释碳的四面体结构。
这一下子引起了读者的注意。碳是一个被深入研究的元素，也是全部有机化学的关键。碳原子串起了蛋白质、脂肪和淀粉的主干——生命系统的主要组成部分。碳化学就是生命的化学。
但是，物理学家和化学家在碳电子的结构上难以取得一致意见。大家知道，每一个碳原子总共带有六个电子，而开始的两个电子与成键无关，因为它们结成对，可以重新生成氦的含有两个电子的内层电子结构。在理论上，剩余的四个电子应该处在下一能级，也就是所谓的原子第二层。化学家都知道，碳为别的原子提供四个化学键，而且在自然界中，这些化学键保持几乎相同的长短和强度，并处在一个三面的金字塔或者说是四面体的四个角上。
但是，物理学家说，这种情况不可能发生。最近的光谱研究显示，碳的四个成键的电子处于两个不同的能级或亚层中。两个低层的电子彼此成对，这样就只有两个电子能够与别的原子成键。物理学家说，碳的原子价应该是2。而实际上这种情况极少：比如说，一氧化碳，碳与一个氧原子组成了双键。
协调物理学家的碳原子和化学家的碳原子是一巨大的挑战，而鲍林决心迎接这一挑战。物理学家的光谱结果不容质疑，而化学家的四面体同样证据确凿。两大阵营都应该是正确的。
在他1928年的注记中，鲍林基于海特勒和伦敦的能量交换说提出了一种解释。每次形成一个新的化学键时，都要涉及新的能量交换。他写道，形成四个四面体化学键所产生的能量交换足以打破物理学家亚层中的四个成对电子，并使它们组成新的形式。
这是一种令人振奋的思想，但是需要有相当的数学来支持。鲍林在那个注记中没有详述，只是说：“有关这里提及的材料的详细说明将送交《美国化学学会学报》发表。”然后，他把自己的注记复写了一份送给路易斯，并附上一封信说：“我很高兴，新的原子模型重现了路易斯原子和玻尔原子的鲜明特点。”
鲍林的“详细说明”过了几乎三年才与读者见面。1928年，他进行了许多复杂的运算，至少初步能让他确信自己的想法是正确的，但是他说：“运算太复杂了，我担心人们不会相信，而且我也可能不相信。……谁都可以看到，量子力学必将走向四面体碳原子，因为这是我们已经掌握的事实。但是公式太复杂了，我怎么也不敢肯定自己的论点能够说服别人。”
今天，通过计算机我们可以得到精确的结果。但是在1930年，想要完全解出任一分子系统的公式都是不可能的。和每一个试图把波动力学用到复杂的体系上去的理论家一样，鲍林不得不寻找捷径，作出种种假设和近似，以进一步简化数学方程。
同样的数学障碍也难住了伦敦和其他有志于这一领域的科学家。不同的是，鲍林信心十足地认为，数学障碍最终会扫平，他最初的设想也将可以发表。为了不影响自己的科研重点，他让自己的研究生斯特迪文特继续研究四面体波动方程问题。斯特迪文特本人是一个相当能干的数学家，然而他在苦干几个星期后毫无进展。鲍林因为已经专注于其他问题，就把碳的问题搁置了起来。
鲍林法则
加州理工学院继续吸引着世界上最杰出的理论物理学家来加利福尼亚访问。20年代末，在鲍林的协助下，学院先后迎来了海森伯、索末菲和狄拉克。鲍林对他们的研究课题继续保持着强烈的兴趣，并发表了几篇物理学方面的论文，�