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部人形象，可以说是科学界的牛仔。德国科学家赫尔曼·马克在慕尼黑碰到过鲍林，他当时对鲍林的印象是，“一个瘦长的年轻人，见多识广，讲课十分精彩。”
鲍林在慕尼黑的第一个学期听了索末菲上的微分方程，这是解决原子问题十分重要的一种数学工具。在听讲过程中，鲍林开始吸取索末菲推崇备至的可以用来揭示原子秘密的数学方法。院长采取了一种实际、灵活的数学风格，找到能够反映和揭示现实世界实验结果的数学公式——实用的数学模型——比纯粹形式上的严密更为重要。他并不怎么在乎内在一致性；他玩弄了一些数学技巧。他不是简单地传授旧知识或是对问题提出某种解决办法，而是指出现存理论的漏洞，并提供给学生一个数学工具箱以创造新的理论模型。对日新月异的量子物理而言，这不失为一种理想的方法。这特别适合鲍林的口味，因为他对数学的运用原则也是实用优先于严密。
尽管如此，鲍林的高超数学技巧仍足以确立他这个美国神童的声誉。1926年夏末的一天，他带着一个问题走进了索末菲的办公室。这个问题关系到索末菲的一个助手，编外讲师格雷戈尔·文策尔。他几年前在索末菲指导下获得了博士学位，在此之后的理论工作确立了他物理界新星的地位。鲍林在寻找有关多电子原子的量子力学论文的时候，发现了文策尔的一篇文章。他阅读了这篇题为“自族电子理论的困境”的论文，发现问题不是出在电子的自旋上，而是出在文策尔的数学上。在计算中，这位编外讲师犯了一个错误。鲍林说：“如果你计算正确的话，难题就会消失。”鲍林重新对文策尔的公式进行了计算，得出了与实验十分接近的结果。索末菲把鲍林的计算拿给文策尔看，最后大家一致同意这位美国人是正确的。鲍林用生硬的德语就他的改正写了一篇小论文；索末菲把它扔到一边。他叫鲍林用英语重写，然后让一名助手把文章翻译成德语，发表在《物理学杂志》上。这篇论文的发表标志着鲍林运用量子力学的转折点：现在他已经从新物理中找到了一种适合自己的工具，这种工具可以帮助他解释原子的性质。这件事也标志着他与索末菲之间关系的一个转折点：索末菲意识到这个美国青年人是值得认真看待的。
1926秋天新学期开始时，鲍林听了索末菲关于波动力学的第一门正式课程——历史上首次关于这一课题的一学期课程——在课上，索末菲系统地解释了薛定谔关于原子波动图像的强有力的数学模型。在首次推出新内容的时候，索末菲经常是和学生们一起学习的。他后来回忆说：“莱纳斯·鲍林听了我有关这一理论的最早的课程，他从中和我学到了同样多的东西。”
鲍林面前开始展现出波动力学的一个全新的世界。玻尔—索末菲原子的一大缺陷是它只能够预测最简单的原子的光谱；它不能用来解释原子别的一些特性，如顺磁性、极性、三维构造和化学键。新量子力学最初的应用主要也是预测十分简单的原子的光谱。在这一层次上，新的体系很快就取得了成功，这样一些青年学者，其中包括鲍林，急切地希望把这一技巧运用到较为复杂的原子和更为多变的化学性质上去。
问题是，尽管薛定谔的波动方程在计算一个电子围绕一个原子核运动的能级时，相对来说很简单，然而每增加一个元素都要单独作计算，还要计算它对别的元素的影响。精确的数学解很快就变得不可能了。然而，鲍林运用了在改正文策尔的论文和计算屏蔽常数时学会的技巧，从而简化了运算。他只是把注意力集中在最外层的电子上。这样鲍林就可以运用波动力学来计算光线的折射、抗磁性和较为复杂的大原子的尺寸——这是波动力学第一次被运用到这些问题上，实为这一领域中开创性的一步。
12月底，鲍林在住所的一架老式德文打字机上敲出了一篇长篇论文的草稿，这样可以免掉慕尼黑打字杜对于英文稿件的双重收费。爱娃一边听，一边等，还不时从鲍林背后探过头去。“你肯定这条曲线画得对吗？”她指着一个鲍林用来注释论文的图例问道。“我当然肯定，我自己画的。”鲍林回答说。然后，他又仔细瞧了一眼，想了一会儿，作了修改。
最后，论文可以交给索末菲了。院长十分满意。他利用自己伦敦皇家学会外籍院士的身份，提交论文“多电子原子和离子物理性质的理论预测”在学会的《公报》上发表。在序言中，索末菲写道：“我深信，这些原子结构的基本问题从没有人如此彻底和完整地解决过。”
鲍林也知道自己写了一篇好论文，并准备把自己的屏蔽常数思想更加深入下去。他在给诺伊斯的信中写道：“我相信，这项工作相当重要。这一方法可能的推广和运用机会无穷；比如说。我现在正在研究晶体中离子的大小和不同类型晶体的生成问题。”
把新的量子力学工具重新运用到晶体研究中去，鲍林完成了他研究兴趣中一个重要的轮回。在加州理工学院，他对X射线衍射只能解决最简单的晶体结构问题感到十分沮丧。为了克服这一局限，布拉格和其他晶体学家在对简单晶体做了大量工作的基础上，一直在致力于建立离子——带电原子，如精制食盐中的钠原子和氯原子——大小的表。他们希望通过这些表可以发现一些通用的规则和结构，并由此来解决难以直接计算的复杂晶体的结果。只要有人能够找到一套实用的规则，就有可能解决成百上千种较为复杂的晶体结构。
运用量子力学和在修改文策尔论文时学会的技巧，鲍林现在能够换一个角度来解决这一问题了。在完成给皇家学会的那篇论文之后的几个星期里，鲍林又写出了另一篇重要论文。他写道，离子的大小是由其最外层的电子决定的；而外层电子的行为在很大程度上是由内层电子把它们从原子核隔开的程度决定的。晶体中离子间的距离受两个带正电的原子核相互排斥的影响，而这又受电子屏蔽的影响。运用新的屏蔽常数，鲍林现在可以在量子力学的基础上牢固地建立起一个离子大小的表，而且他运用自己确定的那些数值开始构造决定原子结构的一套一般性规则。
这两篇发表于1927年年初的论文确立了鲍林的国际地位，并指出了未来研究的方向。在两篇论文中，他都采用了半经验的方法：先计算出理论值，与实验数据作比较，然后修改理论以更接近现实。遵循索末菲的教诲，同时也出于自己的禀性，鲍林采用了一切可以运用的理论——给皇家学会的论文包括了经典理论、老的量子理论的成分和新的量子力学理论。更为重要的是，他把两种强大的科学工具结合了起来，X射线晶体学和波动理论，并让两者互相检验。“我认为这十分有趣，你可以通过X射线晶体学看见薛定谔波动力学的函数，”鲍林在给诺伊斯的信中写道。“应该在实验中继续这一工作。我相信从中可以得到有关化学键本质的大量知识。”
海特勒和伦敦
在化学键这一问题上，鲍林没有取得多大进展。他希望在欧洲多呆一些时间，所以在那年冬天申请把他的古根海姆奖学金延长六个月，以进一步研究“从薛定谔波动力学得到的原子模型，特别是运用这一模型来解释分子和晶体中的化学键问题”。他计划2月中旬离开慕尼黑，到哥廷根随玻恩学习两个星期，到柏林学习晶体结构技巧，在哥本哈根玻尔处学习六个星期，到苏黎世参加薛定谔为期三个月的夏季研讨班，最后在9月回国途中顺道访问一下英格兰的布拉格父子。在随鲍林延期申请一同寄去的附信中，索东菲写道：“我的同事和我一致认为，他是一位不同寻常、兴趣广泛、成就卓著的科学家。完全有理由对他抱有最大的期望。”鲍林的请求得到了批准。
鲍林回到美国之后的安排仍是一个悬而未决的问题。1926年圣诞节刚过，他写信给诺伊斯：“我突然意识到，加州理工学院和其他大学很快就要对明年的教职安排作出计划了；也就是说，关于我的职位和薪水的最终安排也要很快落实。至今为止，我还没有收到任何一所学校的邀请，因此我认为，也确信，我将回到理工学院。”一周后，他写信给路易斯，暗示如果待遇合适的话，他有可能到伯克利去：“到目前为止，我尚未确定明年的去向；但是我已经答应诺伊斯博士明年我会回理工学院，�