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用核武器，获1921年诺贝尔物理学奖。
然而玻尔却胸有成竹，他认为量子不仅是真实存在的，而且在认识原子中是必不可少的。他于1913年发表了一篇论文，提出一种原子模型。与卢瑟福的模型相似，电子在扁平的圆形轨道上围绕原子核旋转。但是玻尔提出，轨道只可能具有一定的大小，而且受量子规则约束。获得一定量能量，玻尔电子就会从一个轨道“跳跃”到另一个能量较高的轨道；回到较稳定的轨道，玻尔电子会释放出能量，有时候还具有可见光的形式。
在过去的几十年中，物理学家利用分光镜仔细研究了发光体发出光线时产生的一种神秘现象。受热时，不同元素发出的光线在光谱中的分布并不是均匀的，而是相隔特定的波长。每个元素表现出的波长图是独特的，好比发光的指纹。这些图样本身令人着迷、催人遐想。它们似乎很有规律，预示着一定规则，但同时又异常复杂，难以作出解释。透过分光镜，每个元素似乎都以光的形式展示了某一独特和谐的指法。但是，谁也无法解释为什么原子会发出这些奇特的音调。
玻尔能够做到这一点。这是玻尔原子模型最令人瞩目的成就：在观察炽热气体时，他把电子在量子轨道的跃迁与通过分光镜观察到的亮纹的频率联系了起来。
至少在氢元素上玻尔理论是相当成功的。氢是最简单的元素，只有一个电子，玻尔的原子模型可以用来计算最明显的氢原子光谱。但是尽管经过多年努力，他的理论仍不能令人满意地解释氢原子光谱的一些精细结构，更不用说解释比氢复杂的元素了——当然，任何别的元素都要比氢复杂。
但是在氢光谱上取得的成功促使其他一些物理学家——其中主要有劳厄以前的导师、德国理论家阿诺德·索末菲，慕尼黑理论物理研究院院长——来改进他的理论。第一次世界大战期间，他在两位作为敌对国公民扣留的助手的帮助下（其中一位是出生于俄国，后来在加州理工学院任教的保罗·爱泼斯坦），拓展了玻尔的原子模型。在简单的圆形轨道之外，他们又增加了椭圆形的互相穿插的轨道，对于电子在这些轨道上的运动又用爱因斯坦的相对论进行了修正。结果是一个更加复杂的原子模型，可以用来解释氢光谱的大多数精细结构，并可以推广到多电子的原子。
这一玻尔—索末菲原子模型在战后占据了主导地位，鲍林从托尔曼那儿学到的正是这一模型。这是一个电子快速运动的动态原子模型，完全不同于鲍林在俄勒冈农学院为之入迷的路易斯和朗缪尔那种静态的、立方体原子模型。到鲍林进入加州理工学院的时候，化学家的静态原子已成为物理学家的笑谈，就像加州理工学院院长密立根在1924年的一次讲话中讥讽的那样，“游手好闲的电子坐在干货盒子的角上，准备握手，或是抓住其他原子中同样游手好闲的电子。”物理学家知道，电子得不停地运动才不致于撞向原子核。
与此同时，物理学家的动态原子也渐渐为化学家所接受。索末菲延伸的椭圆形轨道赋予玻尔原子一些化学家必需的三维特性：如果椭圆的一头距离原子核较近的话，电子的轨道就会像胳膊一样从原子核伸展出去，以一种可以想见的方式以特定的方向围绕其他原子。玻尔在20年代早期也重塑了他的原子模型，把扁平的轨道变为三维的壳状轨道，更接近于路易斯的立方体模型。妥协同样来自于化学家方面。路易斯设想他的静态电子可能代表运动离子的平均位置。到1923年，距他自己提出立方体原子模型仅过了七年，路易斯已准备接受玻尔—索末菲模型——至少在对氢原子的解释上——尽管还不能解释原子是如何互相结合在一起的。
玻尔—索末菲原子模型在20世纪20年代达到了最精妙的阶段，完全是想象力造就的引人入胜的工艺品。在按照玻尔的规定画出来的图案中，原子看起来像一朵美丽的几何花，花瓣是互相交叉的精细的电子轨道。鲍林在加州理工学院读研究生的几年中，这些复杂的原子结构，周边的跃动、旋转、和谐的电子轨道，加上和弦般的光谱线，照索末菲的说法，似乎代表了“球体上真正的音乐”。
但是这种音乐完全弹错了地方。电子怎能从一个轨道消失，在另一个轨道重现，而不在中间什么地方存在呢？经典物理学所说的“量子跃迁”是绝对不可能的。无人知道答案。按照牛顿对带电物体运动的理论，带负电的电子在围绕带正电的原子核运动时怎能不损失能量呢？大物理学家密立根也只能说，“上帝没有那样来创造电子。”即便索东菲作了修正，这一模型仍然不能解释某些光谱现象，特别在较为复杂的原子中。这一理论存在缺陷。在原子层次上，经典物理学看来无能为力，但是玻尔的量子理论同样解决不了问题。正如物理学家乔治·枷莫夫所写的，“一时间似乎物理学家和物理学都神经错乱了。”
有关对玻尔—索末菲模型所作的批评，鲍林有些是在托尔曼的课上听到的，有些是从来访的欧洲物理学家的讲座上听到的，特别是从保罗·艾伦费斯特关于量子物理的课程处听到更多。然而，作为研究生，鲍林尚没有能力评判玻尔的模型，也没有能力创建一个新模型。每一方面都有那么多的数据，每天都发生那么多的变化，需要消化那么多新思想。在大多数时候，他只是接受课堂上的内容，包括玻尔—索末菲原子模型的一般正确性。在加州理工学院物理化学讨论会上，鲍林认为这是托尔曼讲授的最重要的课程，老师和学生一章接一章地阅读索末菲影响深远的德文教材《原子结构和光谱线》最新的第四版。在书中，这位德国物理学家详细阐述了他的原子结构的思想。索末菲本人在1922年—1923年美国访学时提出了自己的原子模型。鲍林在加州理工学院听了他的讲座，并成为一名信徒：一天下课后，鲍林截住索末菲，一边沿着加州理工学院的拱廊走去，一边向他讲述自己对原子结构的想法；他甚至用铅丝和木块做了一个模型，向索末菲展示（后来被证明是错误的）如何用玻尔—索末菲轨道来解释碳的四面体结构。在那时，鲍林还不能够辨别哪些是量子理论的缺陷，哪些是自身学识的短缺。
自身学识的短缺有时候是显而易见的，这使鲍林很痛苦。在一次讨论会上，托尔曼问鲍林，为什么大多数物质置于磁场中会短暂地表现出与磁场相反的磁性——一种称为抗磁性的现象。正确答案是，磁场改变了物质中电子在轨道上的运动。但是鲍林并不知晓最新的发现，回答说抗磁性不过是“物质的一般特性”。这一回答逗乐了托尔曼，他又向鲍林提了更多的问题。另一次，托尔曼问了一个鲍林无法回答的问题，鲍林只能干巴巴地回答：“不知道，我没有上过这门课。”课后，一个老成精明的博士后把鲍林拉到一边，给了他一些友好的忠告。“莱纳斯，”他说，“你不该这么回答托尔曼教授。你现在是研究生了，你应该什么都知道。”
鲍林希望知道的东西越来越带上了理论性。
科学家大致可以分为两大类：理论家和实验家。实验家在实验室里开展工作，从自然界中一点一滴地验证经验性事实，最终搜集起大量的资料来确切说明物质的性质。理论家在大脑中开展工作，试图从实验家搜集的事实中理出头绪，寻找决定个别事件的自然法则。实验家确定发生了什么；理论家解释为什么。在托尔曼的影响下，鲍林更加沉醉于理论思维带来的兴奋中。这适合他的性格和才能。他的兴趣很广泛，而理论科学家正需要宽广的思路。他具有惊人的记忆力，因此可以在好几个领域中旁征博引。他喜欢猜谜，而在看似毫无关联的实验数据中发现内在理论正是世界上最大的一个谜题。而且鲍林雄心勃勃。成功的理论家是科学之星，是如爱因斯坦、路易斯和玻尔那样的巨匠。这是一条通向巅峰之路。
这一诱人的前景，加上鲍林越来越深切地认识到分子结构在认识化学性质中的关键作用，促使他确定了一个目标：他要发现分子中原子结合的规律。原子与一定数目的其他原子按一定距离形成具有一定形状的分子。为什么这些数目、距离和形状是一定的呢？化学键，不管它到底是什么，将是解决问题的钥匙。量子物理学既然在发掘原子内在构造中取得了一系列的成功，那么可以逻辑地推断