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赫鲁晓夫没有听他的话。肯尼迪跟着也发表了自己的公告，宣布美国可能被迫恢复核试验——他说，进行地下核试验，不会散发出放射性。鲍林向这两个国家的领导人寄发了许多表示愤慨的电报和信件。指出放射性尘埃的危险性，以人类的名义劝他们停止核试验。赫鲁晓夫在东拉西扯长达8页的回信中，将过错一古脑儿全推到西方要重新武装德国的决定上。肯尼迪则一声不吭。
在9月到11月之间，苏联人肆无忌惮地进行了世界上有史以来最为疯狂的一系列核试验。有一次试验测得的量级高达5800万吨。据鲍林的估计，由此散发出来的放射性可能会造成16万名儿童有先天性缺陷，仅是碳14含量的增加就足以在未来几十代人身上造成400万例流产、死胎和生育的缺陷。“这无异于对千百万人的谋杀，”鲍林对媒介说。“堪与法西斯将犹太人送进煤气室事件相比。”
此时，鲍林计划着对苏联作一次访问。
早在这新一轮核试验进行之前，他就接到了邀请参加罗蒙诺索夫创建俄罗斯科学250周年的庆祝活动。鲍林不想用谢绝邀请的方式抗议苏联人的试验，他认为最好还是借此机会打开交流信息的渠道，向苏联人宣讲和平的重要性。他还要提醒苏联化学家：他的化学键理论是正确的，时机也许不大好，但他始终感到，不断增加理性的讨论，才是处理国际问题的有效途径；不错，1961年是猪湾事件发生的一年，也是建造柏林墙的一年，但是，鲍林要通过自己的访问来表明，在国际关系中，还有比恐吓和威吓更好的办法。他要展开具有他个人特色的外交。
但是，当他到苏联驻法使馆申请签证时，那里的工作人员未作解释就一口回绝了他。眼看这次访苏的行程有被取消的危险，他只好按预定计划前往南斯拉夫去参加一次学术性会议。会议期间，一位俄国科学家对他解释了其中的原因：“在巴黎，您到我国使馆说，您是李纳斯·鲍林（鲍林在欧洲时习惯于将自己的名字发成这样的音）。李纳斯·鲍林是西方资本主义世界唯心主义的代表人物，他所创造的化学理论与辩证唯物主义是格格不入的，因此任何一个爱国的苏联科学家都不会使用这一种理论。您应当讲，您是莱纳斯·鲍林，莱纳斯·鲍林是苏联的伟大朋友，是为世界和平而斗争的人。”鲍林纠正了对自己名字的发音，因此签证也就到手了。
鲍林于11月下半月抵达莫斯科，正好赶上纪念罗蒙诺索夫的盛大庆祝活动。随后，他在这个国家里停留了将近一个月，一面观光，一面作各种讲演。他先后作了12次学术报告——其中有两次专门讲述他“腐朽的”共振理论有什么优点——并且在有一千名莫斯科人参加的集会上作了关于和平的公开演说。在讲话中，他和爱娃都表示反对恢复核试验。苏联传媒作了大量报道——特别是爱娃，被一些刊物描写成热爱和平的美国妇女的一个榜样——他们两个人在这段时间里都感到非常愉快。他们观看了布尔什维克芭蕾舞演出，走访了一些教会和学校，与和平运动积极分子交谈，并且参加了许多宴会。唯一感到失望的是，他们再三要求见一见赫鲁晓夫却未能如愿。不过，他们曾与赫鲁晓夫的夫人在一道品茶，并有一次同台讲话。
在美国，经常有人指摘鲍林对苏联太“软”，美国媒体也大量渲染这样的形象。他们无视鲍林曾向赫鲁晓夫提出抗议的事实，对他抗议肯尼迪的类似做法却抓住不放。在一定程度上，特别是与美国舆论的主流相比，鲍林是比较温和的。无庸讳言，他并不认为共产主义比资本主义差；他将这两种制度看作为两种政治一经济的形式，有点像矩阵力学和波动力学，或者像研究化学时采用价一键理论或分子一轨道理论的方法——从表面上看，两种概念有天壤之别，但深入完善下去就殊途同归了。他相信，两种制度最终会看上去很像瑞典式社会主义那样的形态。
尽管他可以严厉批评苏联的政府——公开抨击他们虐待犹太人，镇压匈牙利人的起义，实行斯大林式的清洗，用政治教条限制科学的发展，用死刑惩罚“经济犯罪”，用他的话来说，还有“一个大国采取行动时不讲道德”的许多例子——他还是发现自己喜欢俄罗斯人民，喜欢他们的友好态度和务实精神，喜欢他们对和平的真诚愿望。他和爱娃听到苏联人解释为什么要进行军备竞赛：有人对他们两人说，美国已经在新武器上领先——第一个造出原子弹，第一个造出氢弹，又第一个造出铀弹——为了国家的生存，苏联只能急起直追了。对此，两人都感慨万分。将美国分析为军备竞赛的首要起因，成了60年代鲍林的思想中不可分割的一部分。
鲍林将自己的注意力集中在美国政策上，还有一个人情常理的因素。“每当我批评苏联政府的时候，”他说，“我总感到自己很不满意美国政府的做法，因为我是一个美国人……这就像对待我自己、自己的妻子和孩子，与对待人家、人家的妻子和孩子相比，我感到对自己家里要求应当更严格才对。所以，我认为，批评美国政府应当比批评苏联政府更严厉才对。”此外，他又补充了一句，“我很难指望利用批评对苏联政府会产生多大的影响。”
11月下半月，时断时续的日内瓦禁试谈判又再次开始，不过双方谁也不抱多少乐观的态度。
为了不断地向有关方面施加压力，鲍林比以往更加频繁地发表演说，甚至有人拒绝他登台演讲，他也毫不气馁。在辛辛那提，由于当地美国军团的抗议，他预定进行的关于科学教育的演讲被取消了。1962年底，加州大学里弗赛德分校学生联合会邀请鲍林讲演，谈论核武器问题，学校当局不让他发表演说，辩称这种演说“在本质上具有政治含义”，“不属于化学家的专业范围”。鲍林吁请加州大学总校校长克拉克·凯尔干预，通知他，要是不改变这一决定，他就要采取法律行动。压力起了作用：凯尔关照里弗赛德分校校长重新邀请鲍林演讲。
但是，他被安排在一些礼堂里讲话，每次听众只有数百人，而特勒的原子能委员会却可以通过大众媒介对千百万人发表演说。1962年开始时，公众舆论又开始偏向于恢复试验的主张。肯尼迪在几个月前作出宣布以来，这件事一直拖着，尚未真正付诸行动。鲍林花了七年时间争取达到的目标，看来大有落空的危险。“我们的情绪非常低落，”爱娃在2月份给和平运动中的一位朋友的信中这样写道。“每天都传来形势倒退的消息。我们绞尽脑汁试图找到新的手段，使用新的语言，然而，我们似乎已经山穷水尽，一筹莫展。种种迹象表明，事态的发展愈来愈临近最后摊牌让人绝望的局面。”
3月2日，肯尼迪总统宣布，他已下令批准美国在4月下半月恢复大气层核试验——这将是1958年以来美国第一次进行的这种试验。对鲍林来说这是一个沉重的打击，因为他曾希望肯尼迪能坚持禁试的立场。
鲍林认为，肯尼迪违背了自己在总统竞选期间所作的承诺。这件事也是一个证明，左右总统的是他那些军事顾问，是他在政治上急功近利的短视行为，而不是什么道德和良心。这是军界一实业界巨头的一次胜利，是学界富豪们的一次胜利，也是民主党内认为肯尼迪应走强硬路线的人的一次胜利。鲍林肩负着国家和平的伟大希望，他立即向白宫发去了一份言辞尖锐激烈的电报——“你是否打算发出一条命令，让你成为历史上最不讲道德的人之一，成为人类最大的敌人之一？……你是否打算和苏联领导人抢着背起这口最不讲信义道德的黑锅，仅仅是出于一种政治目的，使美国在武器制造技术方面继续增大对苏联的压倒优势？”——随后，他又去公众场合作了许多白热化的演说。“愤怒！可耻！——对我国政府感到愤怒！对我们国家感到可耻！”鲍林对着听众高声吼叫。“在此，我怀着非常羞愧的心情，第一次公开宣布，不是我们的政府，而是苏联人领导着争取和平的事业；……不是赫鲁晓夫，而是肯尼迪总统才是最最凶恶的人。”他说，美国第一个研制和爆炸了原子弹，第一个试验氢弹，第一个试验超级核武器。美国拥有地球上最大的核武库，拥有最先进的核武器运载系统。以人类的名义，到底有什么必要再试验？
但是，鲍林此时明显与公众舆论脱节了。大多数美国人认